窦新存等提出MOFs晶面调控策略实现过氧化氢超高灵敏检测

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过氧化氢（H2O2）因具有强氧化性而被广泛用于化工、造纸、医疗和水处理等领域，然而，其在生产生活中的过量使用会对人体造成不可逆转的伤害。因此，实现对痕量H2O2的高灵敏、可视化现场检测具有重要意义。目前，H2O2的现场检测存在灵敏度和抗干扰性难以协同提升的问题。基于此，中国科学院新疆理化技术研究所痕量化学物质感知团队提出了基于自加速探针耦合UCNPs的三模可视化检测策略，实现了对H2O2和TATP的超精准、抗干扰检测（检测限低至4.34 nM），该工作发表于Adv. Sci. 2024,11,2309182。

       金属有机框架（MOFs）作为一种新兴的晶态有机纳米孔传感材料，为进一步提升H2O2检测的灵敏度提供了材料基础。MOFs的晶面结构与其性能紧密相关，但其晶面调控需要多种调节剂的参与才能实现，可能造成晶面上调节剂聚集导致活性降低的问题，限制了MOFs在催化、传感等领域的应用。如何开发简便有效的晶面调控策略、避免调节剂对晶面活性位点的屏蔽是提升MOFs传感性能的关键。研究团队提出了提升铁基MOFs催化性能的晶面调控策略，实现了对过氧化氢的高灵敏比色-荧光双模检测。具体为：通过调整金属前驱体与有机配体的化学计量比，利用溶剂热法制备了八面体形的FeMOF-O和纺锤形的FeMOF-S。实验与理论计算结果表明，过量的有机配体抑制了（111）晶面的形成，使得FeMOF-S的（100）/（101）晶面暴露的FeOx团簇更多、类过氧化物酶催化活性更高。在此基础上，通过引入显色剂，构建了FeMOF-S传感体系，实现了对H2O2的比色-荧光双模可视化检测，检测限低至2.06 nM，显著优于其它已报道的H2O2可视化探针。此外，构建了FeMOF-S便携式比色-荧光双模传感器件，实现了对痕量H2O2的抗干扰（>16种干扰物质)、可视化传感。更为重要的是，受益于SE-VGG 16深度学习模型的引入，该传感器件成功实现了对多种强氧化性物质的精准区分，避免了强氧化剂对H2O2检测的影响。在实际检测中，该传感器件能够准确识别伪装物质中的H2O2和TATP，展示出在复杂检测环境中优异的抗干扰能力。
       本工作不仅开发了一种新的晶面可控合成策略用于制备高催化活性的Fe-MOFs，还结合深度学习方法，实现了对H2O2和TATP的超灵敏、特异性检测，为晶态有机纳米孔材料的结构调控和痕量化学传感体系的开发提供了启示。
       相关研究成果以“Controlled Synthesis of Preferential Facet-exposed Fe-MOFs for Ultrasensitive Detection of Peroxides”为题发表于Small，新疆大学联合培养硕士研究生吴玉泉为第一作者，新疆大学苏玉红教授、中国科学院新疆理化所雷达副研究员和窦新存研究员为通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、新疆自然科学基金、天山创新团队等资助。
      文章链接：https://doi.org/10.1002/smll.202401024
       文章来源：新疆理化所
     窦新存，新疆理化所研究员。2009年7月以优异的成绩从中科院固体物理研究所毕业，获博士学位、中科院优秀博士论文奖和中科院院长奖优秀奖。目前在新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院及能源研究院从事纳米材料太阳能电池方面的研究工作。窦新存致力于发展新型纳米热电材料、半导体光电材料、器件组装优化以及开发等方面的研究，并取得了一系列的科研成果。2011年他曾应邀撰写英文专著Crystal Growth: Theory, Mechanisms and Morphology（Nova Publishers）中的一个章节。