包信和院士、汪国雄研究员和高敦峰研究员团队提出乙烯电催化环氧化制环氧乙烷的新策略

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近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心（502组群）包信和院士、汪国雄研究员和高敦峰研究员团队在乙烯电催化转化利用方面取得新进展，提出反向单原子掺杂策略，实现了高活性高稳定性的乙烯电催化环氧化制环氧乙烷。
       环氧乙烷是一种用途广泛的重要化工产品，目前工业上主要通过较高温度（200至260°C）和压力（1至3MPa）下乙烯和氧气的反应来制备，由于该反应易发生过度氧化，以及高温高压的反应条件，导致该过程排放出大量二氧化碳。卤素介导的乙烯电催化环氧化反应以水为氧源，在温和条件下进行，能有效抑制乙烯的过度氧化，是制备环氧乙烷的一条低碳路径。然而，卤素介导的反应环境具有强酸性、强腐蚀性、强氧化性等，对催化材料的要求极为苛刻。

       本工作中，团队发展了一种单原子Ru掺杂的锰钡矿结构KIr4O8纳米线催化剂（KIrRuO）。该催化剂用于氯介导的乙烯环氧化反应时，在优化的反应条件下环氧乙烷的分电流密度最高为0.7A/cm2，环氧乙烷收率最高为92%，并且其催化稳定性优于未掺杂的KIr4O8催化剂。机理研究表明，单原子Ru通过调变其邻近Ir位点的电子结构，稳定了*CH2CH2OH中间体，并有利于Cl2活性物种的形成，从而促进了2-氯乙醇（环氧乙烷）的生成。该工作为利用单原子调变邻近金属位点的反应性提供了新思路，并拓展了碳基资源电催化转化的反应路线。
      相关研究成果以“Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为热点论文（Hot Paper）。该工作的共同第一作者是我所523组博士研究生王含羽和博士后王硕。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、我所创新基金等项目的支持。（文/图 高敦峰、王含羽）
       文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202402950
       文章来源：大连化物所
       汪国雄，1979年出生，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。2000年毕业于武汉大学化学与分子科学学院，获理学学士学位。同年进入中国科学院大连化学物理研究所，2006年获物理化学专业博士学位。毕业后留所工作，任助理研究员。2007年9月-2010年12月在日本北海道大学触媒化学研究中心从事博士后研究工作。2010年12月以所百人计划进入到催化基础国家重点实验室工作，任副研究员。2015年6月任研究员，2017年7月担任DNL21部B类组群碳基资源电催化转化研究组组长。在J. Am. Chem. Soc., Energy Environ. Sci., Nano Energy等学术期刊上发表论文60余篇，申请中国发明专利15件。
      包信和，男，汉族，1959生于江苏省。理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1987年获复旦大学理学博士学位；1987-1989年在复旦大学化学系任教；1989-1995年获洪堡基金资助在德国马普协会柏林FRITZ-HABER研究所进行合作研究；1995年至今，在大连化学物理研究所工作，任催化基础国家重点实验室研究员，博士生导师，所学术委员会主任，洁净能源国家实验室（筹）能源基础和战略研究部部长，中国科学院研究生院教授；2000年8月至2007年2月，任中国科学院大连化学物理研究所所长；2009年4月至2014年6月任中国科学院沈阳分院院长；2009年当选为中国科学院院士；2015年7月至2017年6月任复旦大学常务副校长；2017年6月8日起任中国科学技术大学校长。