戴升等：Cu-In复合催化剂电催化还原CO2研究进展

nishiliu

为了解决化石燃料燃烧带来的环境污染和全球气候变暖等问题，实现碳中和、碳达峰目标，电催化还原CO2为可利用的化学品或燃料是一种极具潜力的举措。电催化还原CO2的产物有很多种，如CO、CH4，HCOOH、C2H4等，但CO作为重要的化工原料受到重要关注。近年来，研究者发现非贵金属Cu-In复合催化剂可有效促进电催化还原CO2到CO反应发生，但对于Cu-In结构中各组分的反应机制、界面活性位点与构效关系尚不明确，亟待系统性深入研究。
        近日，我院戴升教授、台湾中央大学王冠文、台湾师范大学王祯翰等人在Nano Letters上发表了题为“Probing the Roles of Indium Oxides on Cooper Catalysts for Enhanced Selectivity during CO2-to-CO Electrochemical Reduction”的研究论文，利用原位X射线吸收光谱探索了Cu-In2O3复合催化剂在CO2还原过程中的结构演化与反应机制，阐明了Cu/In2O3异质界面是有效提升电催化还原CO2到CO选择性的关键。

        作者比较了纯Cu、纯In2O3与Cu/In2O3三类催化剂，发现三者CO2还原产物的选择性截然不同：Cu的主要产物为H2；In2O3的主要产物为HCOOH；而Cu/In2O3复合结构的主要产物为CO（CO法拉第效率高达95%）。通过球差电镜、XRD和XPS等多种技术对催化剂的形貌、结构进行了精细表征，尤其采用原位X射线吸收光谱对三类催化剂在CO2还原反应过程中铜物种和铟物种的价态变化和界面结构演变进行了详细研究。结果发现，Cu-In2O3催化剂在CO2还原反应过程中的氧化还原行为只在In2O3上发生，而Cu始终保持接近金属Cu的状态。Cu/In2O3异质界面是复合催化剂的活性位点，In2O3的加入可保护Cu的金属状态，有助于促进反应中COOH*的形成和减弱CO*吸附，相应的理论计算也证实了这一结果。该工作为深入解析Cu-In复合催化剂在CO2还原反应过程中的演变规律提供了直接实验证据，揭示了In2O3物种在复合结构中的关键作用，也为Cu基CO2催化剂的设计开发提供了参考。
        文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04925?ref=pdf
         文章来源：华东理工大学
         戴升，博士，华东理工大学特聘研究员。2004年考入清华大学材料科学与工程系，2009年获学士学位。2009年免试攻读清华大学博士学位，师从朱静教授，开展原位电子显微学的研究。2014年获工学博士学位后，在美国密歇根大学（University of Michigan）与加州大学尔湾分校（University of California Irvine）开展纳米催化的原位电子显微学的研究（合作导师为Xiaoqing Pan教授与George Graham教授）。2019年3月回国全职加入华东理工大学化学与分子工程学院，任特聘研究员。