中国科学技术大学化学物理系曾杰

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单原子催化本身因其原子利用率高，原子配位数低，金属-载体强相互作用等表现出优异的催化性能而备受关注。在催化剂中，当两个催化活性中心的距离减小到原子尺度时，活性中心之间的相互作用就将会极大地影响到催化剂本身的催化性能。由于单原子表面能很高，为了避免单原子在载体表面团聚，其负载量一般较低。因此两个相邻活性位点之间的距离相对较远，此时两单原子之间的相互作用就基本被忽略。而如果能够提高单原子催化剂的负载量，让其既有单原子的优点，又能增加邻近原子之间的相互作用，就有望实现单原子间的协同作用。

近日，中国科技大学曾杰教授和张文华副教授在Nat. Nanotech.上发表题为“Synergetic interaction between neighbouring platinum monomers in CO2 hydrogenation”的文章。该研究表明MoS2上近邻Pt单原子之间的协同作用可以极大地提高CO2加氢催化活性并降低相应的活化能。通过将Pt的质量负载增加至7.5％同时保持Pt的原子级分散，得到了近邻Pt单原子。机理研究表明，近邻Pt单原子不仅协同催化降低了反应能垒，而且与孤立的单原子相比还改变了反应路径。孤立的Pt单原子将CO2直接转化为甲醇而不产生甲酸中间物种，近邻单原子则是将CO2逐步加氢成甲酸和甲醇。该发现为单原子催化领域的研究开辟了新的方向。