中国科学技术大学化学物理系曾杰

zhuimengren

曾杰，男，1980年9月出生于河南省商城县，中国科学技术大学教授。分别在2002年、2008年于中国科学技术大学获学士、博士学位，师从侯建国院士；2008-2011年于美国圣路易斯华盛顿大学从事博士后研究，师从美籍华人科学家夏幼南教授；2011-2012年于美国圣路易斯华盛顿大学任研究助理教授；2012年至今于中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授、博士生导师，研究方向为碳一催化。曾杰教授是国家重大科学研究计划青年专项（青年973）首席科学家，入选中科院“百人计划”、中组部“青年##计划”、科技部“中青年科技创新领军人才”。迄今为止，曾杰教授已在Nature Nanotechnol.、Nature Energy、Nature Commun.等高影响力学术期刊发表了117篇论文，被引8000余次。21篇论文单篇被引过百次，H因子为45。申请美国专利4项，中国专利29项。出版书籍三部，其中以第一译者身份出版的《见微知著——纳米科学》一书荣获“全国优秀科普作品”等奖项。其研究成果被Nature Mater.杂志、Angew. Chem. Int. Ed.杂志、C&EN news、Material Views等国际科学媒体广泛报道，并多次被CCTV、《人民日报》、《人民日报（海外版）》、《光明日报》、《科技日报》等多家国内主流媒体关注和报道。


姓名：曾杰  
出生年月：1980年09月
地址：中国科学技术大学理化大楼 16-005室
联系电话：0551-63603545
传真：0551-63606266
email：zengj@ustc.edu.cn
主 页：http://zengnano.ustc.edu.cn/
教育经历：
1998年-2002年 中国科学技术大学，应用化学系，应用化学学士。
2002年-2007年 中国科学技术大学，微尺度国家实验室，凝聚态物理博士。
工作经历：
2008年-2011年 美国华盛顿大学圣路易斯分校，生物医学工程系，博士后
2011年-2012年 美国华盛顿大学圣路易斯分校，研究型助理教授
2012年至今　　 中国科学技术大学，微尺度物质科学国家实验室及化学物理系，教授、博士生导师
研究兴趣：
1. 金属纳米材料的设计与可控制备
2. 低碳能源转化过程中的金属纳米催化研究
3. 纳米电催化剂设计
代表论文：
1. Supported Rhodium Catalysts for Ammonia-Borane Hydrolysis: Dependence of the Catalytic Activity on the Highest Occupied State of the Single Rhodium Atoms, L. Wang, H. Li, W. Zhang, X. Zhao, J. Qiu, A. Li, X. Zheng, Z. Hu*, R. Si*, J. Zeng* ,Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 4712.
2. Atomic-level Insights in Optimizing Reaction Paths for Hydroformylation Reaction over Rh/CoO Single-atom Catalyst, L. Wang, W. Zhang, S. Wang, Z. Gao, Z. Luo, X. Wang, R. Zeng, A. Li, H. Li, M. Wang, X. Zheng, J. Zhu, W. Zhang*, C. Ma*, R. Si, J. Zeng* ,Nature Commun., 2016, 7, 14036.
3. Engineering Electrocatalytic Activity in Nanosized Perovskite Cobaltite through Surface Spin-State Transition, S. Zhou*, X. Miao, X. Zhao, C. Ma, Y. Qiu, Z. Hu*, J. Zhao, L. Shi, J. Zeng* ,Nature Commun., 2016, 7, 11510.
4. Octahedral Pd@Pt1.8Ni Core-Shell Nanocrystals with Ultrathin PtNi Alloy Shells as Active Catalysts for Oxygen Reduction Reaction, X. Zhao, S. Chen, Z. Fang, J. Ding, W. Sang, Y. Wang, J. Zhao, Z. Peng*, J. Zeng* ,J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 2804.
5. Ratio-Controlled Synthesis of CuNi Octahedra and Nanocubes with Enhanced Catalytic Activity, M. Wang, L. Wang, H. Li, W. Du, M. U. Khan, S. Zhao, C. Ma, Z. Li, J. Zeng* ,J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 14027.
6. Size-Controlled Synthesis of Platinum-Copper Hierarchical Trigonal Bipyramid Nanoframes, S. Chen, H. Su, Y. Wang, W. Wu, J. Zeng* ,Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 108.
7. Aerobic Oxidation of Cyclohexane on Catalysts Based on Twinned and Single-Crystal Au75Pd25 Bimetallic Nanocrystals, L. Wang, S. Zhao, C. Liu, C. Li, X. Li, H. Li, Y. Wang, C. Ma, Z. Li,* J. Zeng* ,Nano Lett., 2015, 15, 2875.
8. Facile Synthesis of Pentacle Gold-copper Alloy Nanocrystals and Their Plasmonic and Catalytic Properties, R. He, Y. C. Wang, X. Wang, Z. Wang, G. Liu, W. Zhou, L. Wen, Q. Li, X. Wang, X. Chen, J. Zeng*, J. G. Hou ,Nature Commun., 2014, 5, 4327.
9. Screw-Dislocation-Driven Bidirectional Spiral Growth of Bi2Se3 Nanoplates, A. Zhuang, J. J. Li, Y. C. Wang, X. Wen, Y. Lin, B. Xiang, X. Wang, J. Zeng* ,Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 6425.
10. A New Nanobiocatalytic System Based on Allosteric Effect with Dramatically Enhanced Enzymatic Performance, L. B. Wang, Y. C. Wang, R. He, A. Zhuang, X. Wang, J. Zeng*, J. G. Hou ,J. Am. Chem. Soc., 2013, 135, 1272.

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单原子催化本身因其原子利用率高，原子配位数低，金属-载体强相互作用等表现出优异的催化性能而备受关注。在催化剂中，当两个催化活性中心的距离减小到原子尺度时，活性中心之间的相互作用就将会极大地影响到催化剂本身的催化性能。由于单原子表面能很高，为了避免单原子在载体表面团聚，其负载量一般较低。因此两个相邻活性位点之间的距离相对较远，此时两单原子之间的相互作用就基本被忽略。而如果能够提高单原子催化剂的负载量，让其既有单原子的优点，又能增加邻近原子之间的相互作用，就有望实现单原子间的协同作用。

近日，中国科技大学曾杰教授和张文华副教授在Nat. Nanotech.上发表题为“Synergetic interaction between neighbouring platinum monomers in CO2 hydrogenation”的文章。该研究表明MoS2上近邻Pt单原子之间的协同作用可以极大地提高CO2加氢催化活性并降低相应的活化能。通过将Pt的质量负载增加至7.5％同时保持Pt的原子级分散，得到了近邻Pt单原子。机理研究表明，近邻Pt单原子不仅协同催化降低了反应能垒，而且与孤立的单原子相比还改变了反应路径。孤立的Pt单原子将CO2直接转化为甲醇而不产生甲酸中间物种，近邻单原子则是将CO2逐步加氢成甲酸和甲醇。该发现为单原子催化领域的研究开辟了新的方向。

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曾杰研究团队近期构筑出铂—硫化钼原子级分散催化剂，并有效拉近催化剂表面铂单原子之间距离，从而实现“单中心近邻原子协同催化”这一新型作用机制，将二氧化碳高效转化为甲醇。国际权威学术期刊《自然·纳米技术》日前发表了该成果。

把二氧化碳转化为甲醇、甲酸等清洁液体燃料，不仅能缓解碳排放引发的温室效应，还将成为理想的能源补充形式。科研人员介绍，在这种新型催化剂中，铂以原子级别分散在载体表面，实现了最大化的贵金属原子利用率，降低了材料成本。过去的制备手段合成的单原子催化剂负载量很低，导致整体催化效率不高，在该工作中，科研人员在保持贵金属原子级别分散的同时，将其负载量提高到7.5%，达到贵金属催化剂实用化对负载量的要求，大大加快了单原子催化剂从实验室走向工业界的进程。

科研人员还发现，在二氧化碳加氢制甲醇反应中，两个近邻铂原子的催化活性远高于两个孤立铂原子的活性之和。针对这种 “1+1>2”的现象，他们提出了 “单中心近邻原子协同催化”这一新概念，突破了人们对单原子之间互不干扰的传统认识。

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报告题目：二氧化碳加氢催化新机制


报告人简介
曾杰，男，1980年9月出生于河南省商城县。分别在2002年、2008年于中国科学技术大学获学士、博士学位，师从侯建国院士；2008-2011年于美国圣路易斯华盛顿大学从事博士后研究，师从美籍华人科学家夏幼南教授；2011-2012年于美国圣路易斯华盛顿大学任研究助理教授；2012年至今于中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授、博士生导师，研究方向为碳一催化。曾杰教授是国家重大科学研究计划青年专项（青年973）首席科学家，入选中科院“百人计划”、中组部“青年##计划”、科技部“中青年科技创新领军人才”。迄今为止，曾杰教授已在Nature Nanotechnol.、Nature Energy、Nature Commun.等高影响力学术期刊发表了117篇论文，被引8000余次。21篇论文单篇被引过百次，H因子为45。申请美国专利4项，中国专利29项。出版书籍三部，其中以第一译者身份出版的《见微知著——纳米科学》一书荣获“全国优秀科普作品”等奖项。其研究成果被Nature Mater.杂志、Angew. Chem. Int. Ed.杂志、C&EN news、Material Views等国际科学媒体广泛报道，并多次被CCTV、《人民日报》、《人民日报（海外版）》、《光明日报》、《科技日报》等多家国内主流媒体关注和报道。


报告摘要
借助CO2的催化转化，实现“人工碳循环”，不仅能缓解碳排放引发的温室效应，还将成为理想的能源补充形式，引领新一代能源革命。针对CO2加氢，曾杰教授在原位催化表征平台搭建、催化剂构筑和催化反应机理探索方面做了系统性的科研工作。基于合肥同步辐射光源搭建起集成SRPES、NEXAFS、DRIFTS、XPS、UPS以及XAFS技术的原位表征平台，在原位条件下研究催化剂表面吸附过程以及催化剂结构演变过程、表面重构过程、近邻原子协同催化作用等，并揭示出CO2加氢催化的多条反应路径。


课题组主页：http://catalysis.ustc.edu.cn/

wanjing

开发高效的析氢反应和析氧反应双功能催化剂是电催化水分解实际应用的关键。然而，大多数报道的双功能催化剂仅适用于碱性电解槽，适应于酸性或中性介质的催化剂较少，但其对工业应用更有吸引力。近日，中科大曾杰等多团队合作，开发了锂插层铱二硒材料（Li-IrSe2），该材料在酸性和中性环境中全解水的性能均优于其它报道的催化剂。Li的嵌入使得该材料具有高孔隙率和丰富的Se空位，激活了惰性的IrSe2，从而实现高效的HER和OER。当将Li-IrSe2组装成用于全解水的双电极电解槽时，在pH = 0和7下，电池电压分别为1.44V和1.50V即可达到10mA cm-2的电流密度，这是已报道的最低值。

TingtingZheng, Chunyan Shang, Shiming Zhou*, Jie Zeng*, et al. Intercalatediridium diselenide electrocatalysts for efficiently pH‐universal overall watersplitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201909369https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909369

wenti

合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、周仕明副教授研究团队，发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法，利用该方法研究人员成功制备出了34种单原子催化剂，覆盖了多种过渡金属和多种衬底。相关成果日前发表在《自然·通讯》上。
       单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独特的电子结构，在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化等化学反应中受到了广泛关注。但目前合成单原子催化剂的方法对单原子和衬底都有比较高的要求,还不能实现在任何衬底上制备任何的金属单原子催化剂，因此，发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义。
研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉积，又探究了沉积条件对单原子形成的影响，发现当金属的负载量低于某一限度时，可以获得单原子；高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成，这一变化类似于液相中晶体生长中的成核过程。为了证明该方法的普适性，研究人员又在氢氧化钴、硫化钼、氧化锰、氮掺杂的碳等衬底上成功获得覆盖3d、4d、5d金属的单原子催化剂，并且对所制备的单原子催化剂的结构表征后发现，阴极和阳极沉积获得的同一单原子催化剂具有不同的电子结构，这为其在不同催化反应中的应用提供了可能。
       实验结果表明，阴极沉积所得的一些催化剂在电催化析氢反应中表现出了优异的性能。同时，阳极沉积所得的一些催化剂在电催化析氧反应中也表现出了良好的性能。电化学测试表明，该系统仅需1.39 V的电势即可获得10 mA/cm2的全水解电流密度，突破了在碱性电解质中的最低电势记录。
       该普适性方法不仅为单原子催化领域注入了新的活力，而且为今后系统性研究催化剂结构和性能之间的关系提供了新的思路。

boing

将CO2电化学还原成燃料和化工原料不仅能够满足日益增长的能源需求，也能够缓解由于CO2的过量排放而引起的环境问题。作为CO2电还原反应的一种重要产物，甲酸在医药合成、燃料电池、储氢等领域有着广泛应用。此外，技术经济分析指出甲酸是CO2电还原过程中最具经济效益的产物之一。因此，将CO2电还原成甲酸产物具有重要意义。近年来，金属催化剂钯、铅、汞、镉、铟和锡等已被报道具有较好的将CO2电还原成甲酸的催化性能。其中，锡基催化剂由于具有无毒、储量丰富、价格便宜等优点而引起了广泛关注。通过构造晶界、提高电导、引入氧空位等策略能够提高锡基催化剂的活性和选择性，然而大多数已报道的锡基催化剂其性能远低于工业化要求，即大电流密度下（>200 mA cm-2）难以实现高的甲酸产物选择性。因此，开发高效的锡基催化剂对促进CO2电还原的实际应用具有重要意义。

       中国科学技术大学耿志刚副教授和曾杰教授团队通过电化学衍生法制备了具有核-壳结构的Bi@Sn催化剂。结构分析表明Bi@Sn催化剂的Sn壳层中存在压缩应力作用。相较于不含应力的Sn催化剂而言，Bi@Sn催化剂在CO2电还原过程中展现出对甲酸更高的活性和选择性。密度泛函理论计算表明Sn壳层中压缩应力有效减小了由*HCOO中间体转变为HCOOH路径的能垒。不仅如此，压缩应力的引入也能有效提高生成副产物CO和H2的反应能垒。此外，当进一步采用气体扩散电极作为工作电极时，在250 mA cm-2电流密度下，Bi@Sn催化剂对甲酸的法拉第效率可达92%。该项工作通过调控晶格应力不仅发展了一种高效的CO2电还原制甲酸催化剂，也为其他能源催化领域电催化剂的合理设计提供了借鉴意义，相关结果以“Bi@Sn Core-Shell Structure with Compressive Strain Boosts the Electroreduction of CO2 into Formic Acid”为题发表在期刊Advanced Science (DOI:10.1002/advs.201902989)上。
       以上研究得到了国家杰出青年科学基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金大科学装置联合项目和中科院前沿科学重点研究项目等项目的资助。

huaxiang

针对二氧化碳难活化的问题，中国科学技术大学化学与材料科学学院和合肥微尺度物质科学国家研究中心曾杰教授课题组创造性得提出了“构筑对称破缺活性中心用于活化二氧化碳分子”的催化剂设计理念。对称破缺活性中心存在电荷密度梯度，从而形成局域极化场以极化非极性的二氧化碳分子。此外，针对二氧化碳直线型的结构特点，对称破缺活性中心能够双齿吸附二氧化碳，形成局域力矩，提高原子轨道之间的有效重叠程度，从而更易于弯曲线型二氧化碳分子。在这种思路指导下，研究团队构筑出一系列对称破缺活性中心。这些活性中心能够高效催化二氧化碳加氢生成甲醇，相关成果发表在Nature Energy (2017)、Nature Nanotechnol. (2018)、Nature Commun. (2019)和Nature Commun. (2020)。研究团队将该设计思路进一步拓展到同样具有高对称性的甲烷分子的活化中，实现甲烷高效转化制甲醇（Nature Commun. 2021）。鉴于曾杰教授课题组在二氧化碳加氢催化剂设计领域的贡献，研究团队受邀在Accounts of Chemical Research发表了题为“Symmetry-Breaking Sites for Activating Linear Carbon Dioxide Molecules”的综述性文章[Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1454-1464]，归纳总结出该设计思路的内在作用机制。该文入选杂志当期封面（如图所示），封面中的两个“手”代表吸附二氧化碳分子中氧原子的位点，这种吸附模式易于“掰弯”直线型的二氧化碳分子。“手”边缘的光晕代表活性中心存在电荷密度梯度，从而形成局域极化场。论文第一作者为博士后李洪良。

        该系列研究得到了国家重点研发计划、国家科技攻关计划、国家杰出青年科学基金、中科院前沿科学重点研究项目、安徽省联合基金重点项目等项目的支持。
        论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.0c00715

qingli

近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授研究团队研究发现钴氧化物负载的铱单原子催化剂在酸性电化学析氧反应中的稳定性与近邻铱单原子之间的距离密切相关。相关成果以“Distance effect of single atoms on stability of cobalt oxide catalysts for acidic oxygen evolution”为题发表在《自然•通讯》上，我校曾杰教授、周仕明副教授为通讯作者，张志荣特任副研究员、贵州师范大学贾传义副教授、马沛宇博士后为该论文的共同第一作者。
         设计开发高活性、低成本的电化学析氧催化剂对质子交换膜电解水技术的发展具有重要意义。钴基尖晶石氧化物具有较高的电化学析氧活性，被认为是一类非常有发展前景的非贵金属电化学析氧催化剂。然而，在质子交换膜电解水的酸性条件下，钴基尖晶石氧化物中的钴原子容易发生溶解，从而导致尖晶石氧化物结构崩塌，这严重限制其在质子交换膜电解水技术中的应用。通过向钴基尖晶石氧化物中引入铱单原子，可以提升钴基尖晶石氧化物的稳定性。然而，钴基尖晶石氧化物的稳定性与近邻铱单原子之间的距离密切相关。因此，亟需从原子尺度探究钴基尖晶石氧化物稳定性研究中的单原子距离效应。
         基于此，研究人员通过在钴基尖晶石氧化物Cu0.3Co2.7O4中引入不同距离的铱单原子，揭示了铱单原子稳定Cu0.3Co2.7O4时的距离效应。研究表明，铱单原子对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应是局域性的，当近邻铱单原子之间的距离较远时，铱单原子对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应相对独立，不能稳定整个载体；当近邻铱单原子之间的距离较近时（d = 0.6nm），近邻铱单原子对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应重合，此时铱单原子可以稳定整个载体。
         首先，研究人员建立了不同距离铱单原子的结构模型，研究了不同距离铱单原子对Cu0.3Co2.7O4中钴原子迁移能的影响。结果发现，随着铱单原子之间的距离从1.14nm逐渐降低至0.56nm，钴原子的迁移能从1.63 eV提升到1.83 eV（图1a，b，c，d）。以上结果表明，当铱单原子之间的距离较远时，其对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应较弱；当铱单原子之间的距离足够近时，近邻铱原子对钴原子的稳定效应会相互叠加，从而稳定整个Cu0.3Co2.7O4催化剂（图1e）。

图1. 不同距离铱单原子对钴原子迁移能的影响。

        为了探究不同距离铱单原子对Cu0.3Co2.7O4的稳定效应，研究人员对系列催化剂进行了酸性电化学析氧稳定性评估。结果表明，随着铱单原子之间的距离从1.1 nm缩短到0.6 nm，催化剂的稳定性逐渐提高。当铱单原子距离为0.6 nm时，该催化剂在1000圈测试后性能仍然保持稳定，且电解液中几乎不存在溶解的钴物种。此外，该催化剂在10 mA cm-2的电流密度下可以稳定运行60小时，表明其优异的稳定性。
        以上研究通过理论模拟和电化学稳定性评估证明铱单原子对钴基尖晶石氧化物的稳定效应与近邻铱单原子之间的距离密切相关，这为酸性电化学析氧催化剂的理性设计提供了新的思路。此项工作得到国家重点研发计划项目、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划项目、国家自然科学基金项目等项目的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-46176-0