孙庆福课题组：咪唑鎓基共价有机笼碘吸附研究取得进展 -

标题: 孙庆福课题组：咪唑鎓基共价有机笼碘吸附研究取得进展 [打印本页]

作者: leizhenyu 时间: 2023-10-28 16:00
标题: 孙庆福课题组：咪唑鎓基共价有机笼碘吸附研究取得进展
核能作为清洁、高效的能源形式在满足全球日益增长的能源需求以及实现碳中和目标过程中起到极其重要的作用。核燃料后处理以及核事故产生的挥发性和放射性碘同位素(I129、I131)会对环境和人类健康造成巨大危害。因此，迫切需要开发易于制备、可靠性好且具有较高结合力和吸附量的碘吸附材料。

      近日，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室孙庆福课题组在咪唑鎓基有机分子笼碘吸附研究取得进展。研究人员首先通过一锅法高效合成了六价阳离子型咪唑鎓基共价分子笼，通过阴离子置换得到具有不同抗衡离子的分子笼材料(Cage·X, X = Cl-, Br-, I-, PF6-)。碘吸附实验首次揭示了抗衡离子在材料碘吸附性能中的关键调控作用。其中，Cage·Cl表现出超高的碘蒸气吸附能力(5.89 g g-1, 348 K),而在碘的正己烷溶液中Cage·I表现出超快的碘去除能力(> 99% in 5 min),Cage·PF6则可以快速地吸附水相中的碘(> 99% in 1 min)。不同的碘吸附行为可以归因于不同抗衡离子的卤键受体能力和分子量的差异。更重要的是，研究人员通过单晶X射线衍射在分子水平揭示了分子笼的碘结合模式：碘分子首先与卤离子通过卤键形成多碘阴离子，多碘阴离子通过氢键、卤键、阴离子···π以及静电作用等多重非共价相互作用固定在分子笼内部空腔及其网络之间。
      与大多数报道的电中性吸附剂不同，本工作合成的六价阳离子型咪唑鎓有机笼具有构象自适应性、多孔性以及丰富的电荷密度和多个非共价结合位点，从而表现出优异的碘吸附能力。本工作在分子水平上揭示了非共价相互作用对分子识别与分离性能的调控规律，不仅拓展了咪唑鎓基分子笼的应用，同时为高效碘吸附材料的结构设计提供了新思路。相关成果近期发表在国际期刊《自然通讯》(Counteranion-mediated efficient iodine capture in a hexacationic imidazolium organic cage enabled by multiple non-covalent interactions. Nat Commun 2023, 14, 6082)，文章第一作者是杨健副研究员，通讯作者是孙庆福研究员。
   文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41866-7
      文章来源：福建物构所
   孙庆福研究员，1983年10月生于山东曹县。2005年本科毕业于聊城大学化学化工学院，2008年硕士毕业于中国人民大学理学院，2011年9月在日本东京大学工学院获得应用化学专业博士学位并随后进行了短暂的博士后工作。在日期间获得日本学术振兴会青年科学家项目资助。2012年赴美国能源部资助下的劳伦斯伯克利国家实验室及加州大学伯克利分校进行了另一站博士后研究。曾获得2010年国家优秀自费留学生奖学金。主要从事超分子仿生自组装及超分子催化等方面的研究，研究成果发表在Science，Nature Chemistry，Angew，JACS等刊物上。2013年以高层次人才引进到物构所工作，任研究员，课题组长。

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