符汪洋课题组合作在硅晶圆上直接生长石墨烯构建高灵敏生化传感平台

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具有优异电学特性的石墨烯、二硫化钼等二维材料因其所有原子裸露在外，对外界环境的变化极为敏感，利用这些特性，目前已成功开发石墨烯霍尔传感器并应用于航空航天、量子计算等高精尖领域。而具有进行准确即时诊断潜力的石墨烯生物传感器尚处于研发阶段。目前常用的湿法转移制备工艺与半导体工艺难以兼容，所用有机支撑层、金属刻蚀剂等易造成化学杂质残留，限制了石墨烯生物传感器器件产率和传感性能。在绝缘或半导体等介质基底上无金属催化剂直接生长二维材料有望解决这一难题。
近日，清华大学材料学院符汪洋副教授和松山湖材料实验室许智研究员合作在四英寸硅晶圆上使用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）的方法直接生长石墨烯，无需金属催化剂，成功构建了高产率（328/384）的石墨烯场效应晶体管（GFET）生物传感器芯片。电学测试表明这些GFET器件的电阻、载流子迁移率和传输特性曲线具有良好的一致性。

图1.直接在介质基底上快速生长的无金属催化剂石墨烯，实现了高产率的高性能生物传感器芯片制作（四英寸晶圆，328/384）

        进一步制备的生物传感器在实验室测试条件下表现出超灵敏的性能，能够检测稀释到亚飞摩尔浓度的SARS-CoV-2病毒核衣壳蛋白（N蛋白）抗原，与基于湿法转移的高质量石墨烯生物传感器检测限（LOD）相当。噪声频谱分析表明，通过器件结构与面积的优化，PECVD石墨烯具备足够优异的噪声性能，而其LOD主要受制于传感器漂移。长期以来，人们普遍认为石墨烯在直接生长过程中形成的缺陷所造成的电学特性退化将导致非理想的传感性能，该结果澄清了这一疑惑。
        本研究选取三种与SARS-CoV-2病毒相关的蛋白——人体血管紧张素-2（ACE-2）、S1刺突蛋白、S1刺突蛋白抗体（S1Ab）作为对照组进行检测，表明所制备的GFET传感器具备较好的检测特异性。为验证所制备GFET传感器的临床应用性能，研究人员将COVID-19患者的咽拭子样本（稀释前PCR测试中样本ORF1ab基因和N基因的CT值分别为29.054和28.740）和用于对照的健康人样本分别稀释10倍（0.1×，pH=7.55）和100倍（0.01×，pH=7.24）加入GFET生物传感器测试，在无需前期标记或扩增的条件下得到了足以分辨的信号，由此验证了PECVD直接均匀生长在晶圆上的石墨烯用于高产率、高灵敏生物传感器芯片的可行性。
         相关研究成果以“硅晶圆上直接生长石墨烯实现高灵敏生化传感平台”（Ultrasensitive biochemical sensing platform enabled by directly grown graphene on insulator）为题，于12月17日在线发表在纳米领域知名期刊《微尺度》（Small）上。
         该论文的通讯作者为符汪洋和许智。论文的第一作者为清华大学材料学院2020级博士生经求是和松山湖材料实验室刘俊江（现联合微电子中心有限责任公司工程师）。首都医科大学附属北京佑安医院副研究员王文敬、主任医师任姗，首都医科大学药学院教授张晓艳等为论文工作作出了重要贡献。该研究得到国家自然科学基金、清华-佳能医疗国际科技合作等项目的支持。
          论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202305363
          文章来源：清华大学
          符汪洋，清华大学。主要从事利用新材料、新原理开发生物化学传感器及功能化纳电子器件的研究工作。至今在Science子刊Sci. Adv.、Nat. Commun.、Nano Lett.、Adv. Mater.、Nanoscale、APL等国际学术刊物上发表论文50余篇，总计被引用1200余次。利用等电荷点和倍频放大原理检测微弱生物信号、利用高频突破Debye屏蔽等研究成果，受到众多学术媒体的关注及国内外学者的广泛引用。