朱胜利等提出规模化制备全解水电极新方案

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近日，天津大学材料学院朱胜利教授金属功能材料研究团队在国际知名化学材料期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Alloying-Triggered Phase Engineering of NiFe System via Laser-Assisted Al Incorporation for Full Water Splitting”的研究论文，其中2020级硕士研究生刘晓玉为该论文的第一作者，研究合作方为南开大学材料学院龙官奎研究员。
        高效的双功能电催化剂既可用于析氢反应(HER)，又可用于析氧反应(OER)，对于实现可持续发展、低成本商业至关重要。然而，由于析氢和析氧反应的电催化机理不同，两者所采用的材料体系不易相互匹配。因此，设计一种兼具HER和OER的非贵重金属材料是当前领域研究的一项重要挑战。一些研究结果表明，镍铁(NiFe)基催化剂通常被用作OER催化剂。同时，在特殊环境下它们可以也用于HER。但其固有的低电导率和在碱性溶液中腐蚀所导致的不稳定性严重阻碍了其催化性能的进一步提高及应用。此外，已报道的传统制备方法(水热法和电沉积法)所制备的NiFe基电极大多结构复杂，不适合大规模生产。

图1.纳米孔NiFeAl/NF电极的合成示意图

        在大量前期工作的基础上，金属功能材料研究团队精心构建了一个由Ni2Al3和Ni3Fe相组成的自立式杂化体系。如图1所示，通过在泡沫镍上激光辅助铝(Al)掺入合金及随后的脱合金化来实现有效的全水裂解。其中，Ni和Fe的合金化可以实现了对其电子结构的调节，导电的Ni3Fe又促进了电荷转移，同时，Al掺杂形成的Ni2Al3相具有较高的HER活性。在此项研究中，我们所提出并实施的激光直写(Laser-Direct-Writing)技术具有加工速度快、生产成本低等优点，在催化剂涂层和基材之间的界面上可实现牢固的冶金结合，确保电极的长期耐用性。此外，用激光将催化剂结合到泡沫镍上所形成自支撑结构，可以增加催化剂的导电性，改善其稳定性。实验研究结果如图2所示，Ni18Fe12Al70具有极低的过电位来触发HER(η100=188 mV)和OER(η100=345 mV)过程，可与最先进的电催化剂相媲美。理论计算结果表明，Ni2Al3和Ni3Fe合金在异质结处发生了H原子的共吸收，使势垒降低到0.081 eV，从而证实了Ni2Al3和Ni3Fe合金在HER过程中的协同作用。此外，该催化剂在100和400 mA cm-2的大电流密度下均能保持稳定的过电位达100 h，而双电极碱性水电解槽在1.54 V的槽电压下即可获得10 mA·cm-2的电流密度，同时该电解槽在100 h内表现出良好的电化学稳定性。因此，激光辅助Al掺杂的合金化而触发相工程学是一种获得大规模、低成本生产非贵重金属双功能催化剂的可行方案，在未来实现双功能催化剂的商业化应用具有重要的研究意义。
        论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202300800
        DOI：10.1002/ange.202300800
        文章来源：天津大学
        朱胜利，1975年5月生，博士，天津大学材料学院教授。1996 年于天津大学获工学学士学位，1999 于天津大学获工学硕士学位，2005 年于天津大学获工学博士学位。2005-2008以及2011-2013年间在日本东北大学金属材料研究所工作，从事金属玻璃方面的研究。主持或参加多项国家自然科学基金、天津市自然科学基金、天津市科技支撑项目、科技部国际合作项目、天津市产业化等项目。 迄今在 Advanced Materials, Journal of Materials Chemistry A, Journal of Power Source, Electrochemistry Communication, Electrochimica Acta 等期刊发表SCI论文150余篇(第一作者以及通讯作者论文60余篇)，获得天津市自然科学二等奖 1 项。与三星电机、中信戴卡、肯纳金属等多个国际知名企业合作，2017 年获得江苏省徐州市“双创人才”项目支持。
       龙官奎，南开大学材料科学与工程学院 特聘研究员，课题组长。2009年本科毕业于兰州大学化学化工学院，保送至南开大学化学学院攻读博士学位，导师为陈永胜教授。随后在天津化学化工协同创新中心 关乃佳教授/陈永胜教授、加拿大多伦多大学E. H. Sargent院士 、新加坡南洋理工大学Weibo Gao副教授和Cesare Soci副教授课题组从事博士后工作。龙官奎博士的研究领域包括新型手性钙钛矿/有机光电材料的合成及其应用研究，高性能有机太阳能电池，功能光电材料中的结构-性能关系研究和理论计算等。龙官奎博士近年来发表论文80余篇，其中以第一作者及通讯作者身份发表论文18篇，包括 Nat. Photon.、Nat. Rev. Mater.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater. 等国际著名期刊。为国内外10多个课题组提供了理论计算和机理研究方面的支撑，担任《Nano-Micro Letters》编辑部的Assistant Editor (IF=12.264)。