罗云波：Target响应的新型核酸纳米阶梯结合氧化石墨烯用于Hg2+的快速检测

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Hg2+是一种分布广泛的重金属，进入环境后很难降解，可通过生物富集作用在动物或人体内积累，对人体健康具有极大的危害。因此，建立一种快速、灵敏、特异性的Hg2+检测方法是非常必要的。近日，中国农业大学的罗云波教授和许文涛副教授团队通过将传统的核酸纳米结构进行改造，构建了一种新型的核酸纳米阶梯，结合氧化石墨烯可实现Hg2+的快速和高灵敏检测。

传统的Hg2+检测方法主要包括原子吸收光谱法（AAS）、原子荧光光谱法（AFS）等，方法灵敏、检出限低，但一般需要大型仪器和专业的操作人员，检测周期长，费用高。传感器检测法可弥补仪器分析法的不足，具有易于修饰、成本低、结构稳定、特异性强等优点。但是大多数基于分子生物学的方法仍具有一定的局限性，会涉及分子修饰或一些需要依赖蛋白酶的过程。因此，人们仍需要更简单、更直接的传感器方法以实现Hg2+的快速检测。近年来，研究者不断开发出特异性的金属离子功能核酸，Hg2+功能核酸生物传感器发展迅速。

中国农业大学的研究团队开发的基于Hg2+响应的核酸纳米阶梯和氧化石墨烯的生物传感器很好地弥补了上述缺憾。Hg2+能与富有胸腺嘧啶（T）的脱氧核苷酸链特异性结合形成稳定的双螺旋结构，其结合强度超过正常的腺嘌呤-胸腺嘧啶（A-T）配对。因此，他们将T-Hg2+-T错配可作为Hg2+识别元件，并依靠T-Hg-T结构对超夹心DNA进行改造，形成一种Hg2+拉力诱导的新型Hg2+纳米阶梯结构。这种新型Hg2+依赖型组装元件辅以荧光基团修饰辅助，除信号识别作用外，可以作为Hg2+的靶标分子信号转化元件，最终实现信号的放大。

此外，结合GO对单双链吸附能力的差异性质以及荧光素分子与GO之间的荧光共振能量转移，他们建立了一种“turn-on”型荧光传感器。在没有Hg2+存在的情况下，没有Hg2+的诱导，纳米阶梯不能形成，GO将淬灭标记有荧光分子单链引物的荧光信号。在Hg2+存在的情况下，Hg2+诱导纳米阶梯形成，GO不能淬灭生成的纳米阶梯上荧光分子的荧光信号，实现了Hg2+快速检测的目的。

该研究通过引入功能核酸材料Hg2+纳米阶梯，结合纳米材料氧化石墨（GO），建立了能够在无酶、恒温条件下实现Hg2+定量检测的生物传感器。该生物传感器实现了Hg2+的快速检测，检测时长40 min，定量检测限为1.5 nM，检测区间为0~20 nM，具有良好的特异性，且能够用于实际样品的检测。

这一成果以内封面文章的形式发表在Chemical Communications 上。

该论文作者为：Yuxiang Feng, Xiangli Shao, Kunlun Huang, Jingjing Tian, Xiaohong Mei, Yunbo Luo and Wentao Xu

Mercury nanoladders: a new method for DNA amplification, signal identification and their application in the detection of Hg (II) ions

Chem. Commun., 2018, 54, 8036, DOI: 10.1039/c8cc03851a