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[材料资讯] 张以河Nano Energy:表面羟基极化促进氮化碳局域电荷分离与质子活化

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发表于 2018-5-31 10:10:38 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
能源是人类赖以生存的物质基础,是社会和经济可持续发展的重要物质保障。光催化技术通过直接利用太阳能驱动一系列重要的化学反应,能将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的化学能,从而在解决能源短缺问题上表现出巨大的潜力。相对于二氧化钛、氧化锌等半导体光催化剂,聚合物氮化碳由于其独特的二维结构、能带结构、优异的化学稳定性以及不含金属元素等优点,在可见光驱动分解水产氢、有机物选择性合成以及污染物降解等领域受到广泛关注。如何进一步提高氮化碳光催化材料的催化活性并深度解析其促进机理也成为相关研究的焦点。

中国地质大学(北京)材料科学与工程学院资源综合利用与环境能源新材料创新团队张以河教授和黄洪伟教授指导博士生于世新,利用温度调制的纯水水热后处理方法,在聚合物氮化碳表面接枝大量羟基,实现了光催化水分解产氢活性的提高。之后又进一步利用铵盐辅助pH调控的后处理策略令氮化碳表面深度羟基化,使其在光吸收、能带结构以及比表面积均不发生明显改变的情况下实现了可见光(λ > 420 nm)下产氢效率约11倍的提高(λ = 420 nm下AQY为9.1%)。实验和理论计算表明表面羟基的极化作用促进了氮化碳表面局域电荷分离,并加速了质子活化,从而提高光解水产氢效率。相关结果发表在国际材料能源类著名期刊Nano Energy (2018, DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.05.053)上,题为“Local Spatial Charge Separation and Proton Activation Induced by Surface Hydroxylation Promoting Photocatalytic Hydrogen Evolution of Polymeric Carbon Nitride”。




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