复旦大学化学系无机化学赵东元

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将功能性胶体纳米颗粒（100 nm）封装到单晶ZSM-5分子筛中，旨在构建均匀的核-壳结构，由于显著的晶格不匹配和独特的结晶，使得面临着巨大的挑战。基于此，复旦大学化学系赵东元院士和李伟教授、上海石油化工研究院杨为民院士（共同通讯作者）等人报道了一种核-壳结构的单晶分子筛，其中包含一个Fe3O4胶体核心，通过一种新的限制逐步结晶方法制备。所得单晶ZSM-5分子筛具有完美的单晶结构，尺寸均匀，为800×600×400 nm，磁性Fe3O4核直径约为150 nm。该材料具有优异的孔隙率，具有365 m2/g的高表面积和14 emu/g的高磁化强度。该方法包括将分子筛种子精确植入Fe3O4核表面，然后进行密闭分子筛生长和单晶ZSM-5分子筛的孵育。

        核壳结构的创新设计：研究中成功实现了将Fe3O4胶体纳米粒子作为核心，植入到单晶ZSM-5沸石中，形成了具有磁性核和单晶沸石壳层的核壳结构材料。这种结构设计不仅增强了材料的磁性能，还保持了沸石的高比表面积和酸性特性，为催化反应提供了新的平台。限域-梯度晶化构筑磁性沸石的机制：通过精心设计的分步结晶过程，研究团队在限域的纳米空腔中引导沸石种子的成核和生长，最终实现了单晶沸石壳层在精确定义的体积（1.5 × 107 ≤ V ≤ 1.3 × 108 nm3）内沿着Fe3O4胶体纳米颗粒表面均匀生长。此方法同样适用于其他功能性的核（CoFe2O4, Bi2Mo3O12）和不同拓扑结构沸石壳层（LTA，MEL）的沸石杂化材料的合成。这种方法的提出，为制备具有特定结构和性能的沸石基复合材料提供了新的途径。
        磁性稳定床反应器中的高效催化性能：所开发的磁性核单晶沸石材料在磁性稳定床（MSB）反应器中展现出卓越的催化性能，特别是在乙醇脱水制备乙烯的反应中，实现了98%的转化率和98%的乙烯选择性，同时具备超过100小时的催化稳定性。这一成果不仅展示了新材料在工业催化过程中的潜力，也为改进传统催化反应器技术提供了新思路。
        这一研究成果于2024年4月5日以“Implanting colloidal nanoparticles into single-crystalline zeolites for Catalytic Dehydration”为标题发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上，化学系博士后马冰、复旦大学博士生段林林和内蒙古大学研究员马玉柱为共同第一作者，通讯作者为赵东元院士、杨为民院士和李伟教授。该研究工作得到了国家自然科学基金、科技部重点研发、上海市科委及复旦大学的资助。
       全文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202403245