基于2D Ruddlesden-Popper钙钛矿的放大自发辐射

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       2D Ruddlesden-Popper perovskites（2D-RPPs）是一类量子阱（QW）材料，由被包裹在两个疏水性有机层之间的层状钙钛矿量子阱组成。通过检测无腔的2D-RPPs薄膜里面的放大自发辐射（ASE）行为，首次报道了2D-RPP薄膜的室温固有增益性质。通过选择大的阳离子奈甲胺(NMA = C10H7CH2NH3+) 和甲醚（FA = HC(NH2)2+）来制备2D-RPP薄膜(NMA)2(FA)n-1PbnX3n+1。尽管制备的薄膜 的名义成分是 n = 2，然而，实际上所得到的薄膜是由具有不同n值的多重量子阱相组成的。这些多重的量子阱相从小n值到大n值垂直与基底分布，并且在同一水平面内共存。显然，在2D-RPP薄膜里面，这些自组装的多重量子阱形成了一个天然的能级梯度，能够使超快的能量转移过程从更高能带隙的量子阱（n ＜ 5）到更低能带隙的量子阱（n ＞ 5）。飞秒瞬态吸收光谱显示光致激发物在几个ps的时间范围内就可以在较低能带隙的量子阱上快速累积，从而便于建立粒子数的反转。因此，2D-RPP薄膜的室温放大自发辐射具有超低的阈值和高增益系数。此外，通过调节2D-RPP薄膜中(NMA)2(FA)Pb2BryI7-y (y = 0-7)溴和碘的比例，化学计量可协调的ASE波长从可见光一直可以调节到到近红外光谱范围。

         近日，首都师范大学、天津大学付红兵教授（通讯作者）和中科院化学所的吴义室教授（共同通讯作者）的团队在 Adv. Funct. Mater.发表了题为Amplified Spontaneous Emission Based on 2D Ruddlesden–Popper Perovskites的文章，基于甲醚（FA）和奈甲胺（NMA）的自组装形成的2D-RPP薄膜具有良好的光学增益性质，它们代表了一类新的溶液可处理的、低阈值、优秀的光学稳定和波长可协调的增益材料。不同于广泛研究的3D钙钛矿，在室温是以自由的载流子状态存在，而2D-RPPs显示了强的束缚电子-空穴对（激子），并形成了一个天然的能级梯度，能够使超快的能量转移过程从更高能带隙的量子阱到更低能带隙的量子阱，在较低的能带隙上浓缩激子便于发射。因此，在室温下，制备的2D-RPP薄膜显示了高光学增益、超低阈值（< 20.0 ± 2 μJ/cm2）和化学计量可协调的ASE波长，从可见光到近红外光谱范围（530-810 nm），并且2D-RPP薄膜(NMA)2(FA)Pb2Br7和 (NMA)2(FA)Pb2Br1I6的光学增益值分别高达330 cm-1和316 cm-1。此外，光学测试还证明2D-RPP薄膜(NMA)2(FA)Pb2BryI7-y显示了好的光学稳定性，持续光照时间超过了1.2 × 108个激光脉冲。结合2D-RPP薄膜在光发射二极管（LED）中高效率的电致发光效率，这些溶液可处理的2D-RPP薄膜有望实现电泵谱激光。