针对这一关键问题,研究团队通过在铜电极表面引入低成本的单层层状双金属氢氧化物(LDH)无机改性剂,构建了稳定的MgAl-LDH/Cu界面结构,促进反应过程中水解离生成OH-离子,用于调节中性电解质中Cu电极表面的局域pH值,并将其应用于高效乙烯(C2H4)电合成过程。所构建的MgAl-LDH/Cu电极在1.0 M KHCO3中表现出性能优异的CO2到C2H4转化活性,在300 mA cm-2电流密度下C2H4产物法拉第效率为55.1%。原位光谱和理论计算表明,在外加电位作用下,MgAl-LDH促进了H2O的快速解离并提供了高浓度的OH-离子,修饰后的催化电极界面在中性溶液中具有高于Cu电极表面的局域pH值。该工作证明了无机改性剂在调节局域化学反应环境的可行性,为其他小分子电化学转化领域高性能、低成本催化电极材料的理性设计提供了新的研究思路。
该工作主要由材料学院博士生徐艺凝、李文婧在刘鹏飞副教授、杨化桂教授等人的指导下完成。
文献链接:https://doi.org/10.1002/ange.202217296
文章来源:华东理工大学
杨化桂教授,国家杰出青年基金获得者。研究组主要从事光化学能转换功能材料的研究,采用原子尺度精确结构调控的研究手段,应用理论与实验结合的方法,围绕光化学能转换功能材料的结构与性能关系,开展系统研究工作。迄今为止,研究组已在Nature 、Nat. Energy . 、Nat . Commun . 、Angew . Chem . Int . Ed . 、J . Am . Chem . Soc . 、Adv . Energy Mater .等国际知名学术刊物发表论文160余篇,论文被SCI引用10700余次。