标题: 杨波课题组研究发现电催化氨分子脱氢过程中的活性物种 [打印本页] 作者: qinglang 时间: 2021-4-8 16:26 标题: 杨波课题组研究发现电催化氨分子脱氢过程中的活性物种 近日,上科大物质学院杨波课题组在电催化氨氧化反应的理论模拟研究中取得重要进展。该研究以电化学反应条件下Pt(100)表面的氨(NH3)脱氢到氮(N)的过程为模型反应,采用从头计算分子动力学方法结合自由能采样技术,对不同氧氢(OH)物种在不同的电势条件下催化氨分子脱氢反应能量变化进行了计算,并将结果外推确定了实验条件下的活性OH物种。该成果以“Mechanism and Active Species in NH3 Dehydrogenation under an Electrochemical Environment: An ab initio Molecular Dynamics Study”为题发表在国际知名学术期刊ACS Catalysis。
氨气作为一种储氢能源,其合成技术成熟、运输成本低、能量密度高,是一种具良好应用前景的燃料。在燃料电池中,氨气被氧化生成清洁的氮气和水,无任何碳排放,期间释放的化学能以电能的形式传输出去。但这一领域目前的主要问题是氨氧化过电势较高、且电极易被毒化而丧失活性。因此,迫切需要发展高活性、高氮气选择性的电催化氨氧化电极材料,其中对反应机理的理解是进一步设计电极材料的关键。然而从分子层面对该过程进行研究极具挑战性,因而该领域存在大量争议需要解决。从理论模拟的角度来看,电催化反应发生的环境比较复杂。电化学环境下,溶剂化效应对反应机理影响非常大,只有选择显式溶剂模型才能更准确地描述这些状态。然而在电化学条件下NH3脱氢过程中,表面物种能与周围的水分子形成复杂的氢键网络,需要特定的模拟技术处理氢键网络的变化。